KIP publications

year 2023
author(s) Ahmed Elghandour
title Thermodynamic and Magnetic Studies on Correlated Electron Systems with Competing Interactions
KIP-Nummer HD-KIP 23-110
KIP-Gruppe(n) F25
document type Dissertation
Abstract (de)

Thermodynamische und magnetische Untersuchungen an Korrelierte Elektronensysteme mit konkurrierenden Wechselwirkungen


In der vorliegenden Arbeit werden die Grundzustände und thermodynamischen Eigenschaften ausgewählter Materialien mit konkurrierenden magnetischen Wechselwirkungen vor allem mittels Messungen der Wärmekapazität und der statischen und dynamischen Magnetisierung bei tiefen Temperaturen und in hohen Magnetfeldern untersucht. Durch die Substitution von Mn2+ durch Ni2+ ergeben sich in Ni0.25Mn0.75TiO3 konkurrierende magnetische Anisotropien und gemischte Spins, was zur Unterdrückung der langreichweitigen magnetischen Ordnung im Vergleich zur undotierten Ausgangsverbindung und der Bildung einer Spin-reorientierten Niedrigtemperaturphase führt. Während kurzreichweitige magnetische Ordnung bis etwa 4 × TN beobachtet wird, zeigen glasartiges Verhalten, eine quasi-lineare Temperaturabhängigkeit der spezifischen Wärme und das Vorhandensein schwach gekoppelter Momente bei tiefen Temperaturen Besonderheiten des Grundzustandes und der thermischen Anregungen. Geometrische Frustration wird am Beispiel der ungeordneten Pyrochlorstruktur Ho2Zr2O7 untersucht und zeigt sich u.a. durch die Abwesenheit von langreichweitiger magnetischer Ordnung bis mindestens T = 280 mK. Die ermittelte residuelle Entropie schließt einen Spin-Eis-Grundzustand in Ho2Zr2O7 aus. Stattdessen zeigt das System einen ungeordneten Grundzustand mit kurzreichweitigen antiferromagnetischen Korrelationen, und einen spin-gefrorenen Zustand unterhalb von
T = 0.6 K. Magnetische Frustration ist auch in den hexagonalen Systemen Nd3BWO9 und Pr3BWO9 relevant, in denen die Seltenerd-Ionen ein verzerrtes Kagom´e-Gitter bilden. Auch Pr3BWO9 zeigt zumindest bis T = 90 mK keine langreichweitige magnetische Ordnung, während Nd3BWO9 bei TN = 0.3 K antiferromagnetisch ordnet. In Pr3BWO9 zeigt die spezifische Wärme eine Schottky-Anomalie bei ca. 6 K. In beiden Systemen weisen die
magnetischen Entropieänderungen auf einen effektiven orbitalen
Jeff = 1/2 Grundzustand hin. Externe Magnetfelder führen in Nd3BWO9 zum Einfrieren der Spins unterhalb von T = 4.3 K wohingegen Pr3BWO9 keine entsprechenden feldinduzierten Anomalien in der AC Suszeptibilität aufweist. In  Nd3BWO9 wird ein schmales 1/3-Magnetisierungsplateau bei 0.8 T beobachtet, während in Pr3BWO9 die Magnetisierung mit steigendem Feld monoton und ohne Anzeichen von Plateaus ansteigt. In beiden Systemen wird die theoretische Sättigungsmagnetisierung auch bei hohen Magnetfeldern von B = 58 T nicht erreicht und es treten keine weiteren Magnetisierungsplateaus auf.

Abstract (en)

Thermodynamic and Magnetic Studies on Correlated Electron Systems with Competing Interactions


In this work the ground states and thermodynamic properties of selected materials with competing magnetic interactions are investigated mainly by heat capacity and magnetization studies down to low temperatures and in high magnetic fields. Due to replacement of Mn2+ by Ni2+, competing magnetic anisotropies and mixed spins in Ni0.25Mn0.75TiO3 yield a suppression of long-range magnetic order as compared to its undoped parent compound and a spin-reoriented low-temperatures phase appears. While short-ranged magnetic order persists up to about 4 × TN, glass-like behavior, a quasi-linear temperature dependence of the specific heat and the presence of weakly-coupled moments highlight the unusual ground state and its thermal excitations. Geometric frustration is studied in the example of the disordered pyrochlore structure Ho2Zr2O7 and is evidenced by the absence of long-range magnetic order at least down to T = 280 mK. The analysis of residual entropy excludes a spin ice state in Ho2Zr2O7. Instead, it exhibits a disordered ground state with shortranged antiferromagnetic correlations and a spin-frozen state below T = 0.6 K is found. Magnetic frustration is also relevant in the hexagonal systems  Nd3BWO9 and Pr3BWO9 in which the rare earth ions form a distorted Kagom´e lattice. Again, no long-range magnetic order appears in Pr3BWO9 at least down to T = 90 mK while Nd3BWO9 orders antiferromagnetically at TN = 0.3 K. In the former, specific heat shows a Schottky anomaly at T = 5.7(4) K. Magnetic entropy changes in both systems suggest an effective Jeff = 1/2 orbital ground state. While Nd3BWO9 exhibits field-induced spin freezing at T = 4.3 K as shown by AC-susceptibility data, Pr3BWO9 does not show such field-induced anomalies. A narrow 1/3-magnetization plateau is observed in Nd3BWO9 at 0.8 T whereas in Pr3BWO9, the magnetization increases monotonically with increasing the field with no signs of plateaus. In both systems, the theoretical saturation magnetization is not reached even in high-magnetic fields of B = 58 T and no further magnetization plateaus appear in the high field regime.

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URL Thermodynamic and Magnetic Studies on Correlated Electron Systems with Competing Interactions
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